Un año después, el actor, de 26 años, interpretó el papel protagonista de Charlie Bucket en 'Charlie y la fábrica de chocolate', la película de Tim Burton donde volvió a trabajar con Johnny Depp, que dio vida a Willy Wonka. Después vendrían otros títulos como 'Un buen año' (2006), 'August Rush, el triunfo de un sueño' (2007) o 'Las crónicas de Spiderwick' (2008).
El londinense se estrenó como actor de doblaje poniendo su voz a Pantalaimon en 'La brújula dorada' (2007). Después sería el doblador de personajes de animación como Little Jack en 'Kis Vuk' (2008); de Astro/Toby en 'Astroboy' (2009) y en sus respectivos cortos y videojuegos; y de Justin en 'Justin y la espada del valor' (2013).
También dobló al personaje de Arthur en 'Arthur y la guerra de los mundos' (2010), la tercera entrega animada de una saga de aventuras que ya protagonizó en carne y hueso en la cinta de 2006 'Arthur y los minimoys', así como la secuela de 2009 'Arthur y la venganza de Maltazard'. En 2010, el actor volvió a trabajar por tercera vez junto a Helena Bonham Carter en la tv movie 'Toast'.
De niño prodigio en el cine a actor reconocido en televisión
Tras protagonizar los dramas 'Master Harold'... and the boys' (2010) y 'El arte de pasar de todo' (2011), Freddie Highmore se centró en la pequeña pantalla y en el año 2013 comenzó su andadura en 'Bates Motel', la serie de misterio y thriller en la que dio vida a Norman Bates a lo largo de cuatro años y un total de 50 episodios. Este papel protagonista le proporcionó múltiples candidaturas a numerosos premios, destacando sus dos nuevas en los Premios Saturn, esta vez como Mejor actor de televisión, en las ediciones de 2014 y 2017.
En el año 2016, Highmore regresó al cine para protagonizar el drama 'El viaje' y la comedia dramática 'Almost friends'. Ese mismo año, el actor interpretó el papel de Victor Ferguson en los siete capítulos de la miniserie 'Close to the enemy', mientras que, un año después participó en el telefilme 'Ruta adulterada (Tour de Pharmacy)' y comenzó a dar vida al Dr. Shaun Murphy en 'The Good Doctor', la ficción televisiva que le llevó a estar nominado al premio al Mejor actor de serie dramática en los pasados Globos de Oro 2018, galardón que finalmente fue para Steling K Brown por 'This is Us'.